2005 júniusában Jacques Lichtenstein játékosügynök beperelte az Atlético Mineirot Gilberto 2002-es átigazolása ügyében.
Augusztusban, amíg még szerződés kötötte az Atlético Mineirohoz, Gilberto csatlakozott az Arsenalhoz a szezon előtti ausztriai túrára.
Ezután ő szerezte minden idők első gólját tétmérkőzésen az Emirates Stadionban az Aston Villa elleni 1-1-es döntetlen alkalmával is.
Az addigi csapatkapitány, Patrick Vieira távozott az Arsenaltól, így Gilberto vált a keret egyik legtapasztaltabb tagjává.
Bár az Arsenal csak a negyedik helyig jutott a bajnokságban, ő az idény végén 10 Premiership találattal az Arsenal második legjobb góllövője lett.
A 2005-06-os szezont követő nyári átigazolási időszak alatt az AC Milan és az Olympique Lyon is azt híresztelte, hogy határozottan érdeklődik Gilberto iránt.
Gilberto határozott vágya volt, hogy Angliába költözzön, erről azt mondta: „Fantasztikus lesz újra olyanok ellen játszani, mint David Beckham.” Végül az Aston Villa és az Arsenal versengett az aláírásáért.
június 1-jén ő irányította a brazilokat Anglia ellen, az első felnőtt nemzetközi mérkőzésen az új Wembley stadionban.
Két csereként való pályára lépés után Gilberto végül beverekedte magát a kezdő tizenegybe augusztus 27-én, segítve az Arsenal 5-2-es győzelmét a West Bromwich Albion ellen.
